揭示正面聚合与自然对流之间的模式

自传播化学反应可以将液态单体转化为固态聚合物，传播前沿与反应的自然对流之间的相互作用会导致生成的固态聚合物材料出现图案。伊利诺伊大学香槟分校的新工作展示了自然对流和正面聚合之间的耦合如何导致那些观察到的模式。

这项研究由一个独特的研究团队领导——材料科学与工程教授Nancy Sottos、航空航天工程教授Philippe Geubelle和机械科学与工程教授Leonardo Chamorro。这项研究的论文“前沿聚合驱动的浮力诱导对流”最近发表在《物理评论快报》上。

热固性聚合物和复合材料被广泛用于各行各业，但生产此类材料需要在高温下以缓慢且耗能高的过程进行固化。正面聚合是一种有吸引力的替代方法，可以更快、更节能地固化材料。

在前沿聚合中，自蔓延化学前沿通过产生大量热量的反应将液态单体转化为固态聚合物。单体是一类简单的分子“积木”，可以反应形成较大的聚合物分子。制造聚合物所需的所有能量都包含在单体本身中，要利用这种能量，只需要很小的刺激就可以启动反应。

由于不稳定，自我传播的前沿并不总是均匀移动。虽然对于复合材料制造和 3D 打印等应用来说，前端以恒定速度平稳移动是理想的，但 Geubelle 说，“我们实际上对这些不稳定性非常感兴趣，因为它们允许我们在材料中生成图案。这非常令人兴奋，因为对于某些材料而言，这些不稳定性会导致材料的特性截然不同。”

Geubelle 解释说，该团队的目标是“通过实验和计算来理解在单体浴中传播的前沿与它之前发生的对流之间的相互作用，以及两者之间的相互作用如何导致模式材料。”

为了可视化和表征聚合前沿和前沿前的再循环，该团队必须设计一个巧妙的模具，使他们能够通过顶部和侧面进行观察。他们构建并使用了一个玻璃模具，可以从顶部观察正面，并允许激光束从侧面进入。

然后，他们使用粒子图像测速仪 (PIV) 来表征速度场。要使用 PIV，他们需要在流体中播种小“示踪剂”粒子，这些粒子会跟随流体流动，并被摄像机跟踪并被激光片照亮，以可视化材料中的图案。Chamorro 说粒子选择是这项工作的挑战之一。在确定镀银玻璃颗粒之前，他们尝试了各种颗粒。

他们能够证明，当前沿传播并将液态单体转化为固态聚合物时，释放的能量会产生对流。对流是通过加热流体的运动传递热量的过程。就像海洋中的水一样，当流体被加热时，它会膨胀，并且由于浮力，较热的流体会上升，因为它的密度较小，而较冷的流体会因密度较大而沉入底部。该过程继续进行，形成再循环流。

聚合过程会放出大量热量，导致温度超过 350° F。转化过程中产生的热量会到达表面顶部。他们表明这是一个浮力驱动的过程，与反应热相关的再循环以及重力的影响导致在材料中观察到的图案形成以及对聚合前沿的影响：由于再循环，前部趋于倾斜而不是完全垂直。倾斜的前端会导致不同的速度或冷却效果，甚至会产生不同的图案化效果。

Sottos 说，实验表明，再循环不仅会在材料内部产生影响材料特性的图案，而且“还会在材料顶部产生表面图案，因为单体会被再循环流推动。”

揭示的聚合前沿与诱导的自然对流之间相互作用的机制，以及由此产生的图案，代表了对前沿聚合的深入理解，这可能有助于未来的聚合物材料制造。

这项工作的其他作者包括 Yuan Gao(博士后，贝克曼研究所和航空航天工程)、Justine Paul(研究生，贝克曼研究所和材料科学与工程)、Manxin Chen(本科生，贝克曼研究所和航空航天工程)和 Liu Hong(研究生，机械科学与工程)。